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ISSN : 1225-309X(Print)
ISSN : 2288-7172(Online)
Journal of the mineralogical society of korea Vol.32 No.4 pp.273-285
DOI : https://doi.org/10.9727/jmsk.2019.32.4.273

Interpretation on Raw Material Characteristics and Manufacturing Techniques of Brown-glazed Stonewares and Roof Tiles from Hong Nang Sida Temple, Laos

Hong Ju Jin1, Sungyoon Jang2, Su Kyoung Kim1, Myeong Seong Lee1*, Dong Hyeok Moon1, Yu Gun Chun3
1Conservation Science Division, National Research Institute of Cultural Heritage, Daejeon 34122, Korea
2Cultural Heritage Conservation Science Center, National Research Institute of Cultural Heritage, Daejeon 34122, Korea
3International Cooperation Team, Korea Cultural Heritage Foundation, Seoul 06153, Korea
Corresponding author: +82-42-860-9485, E-mail: mslee75@korea.kr
November 25, 2019 December 9, 2019 December 12, 2019

Abstract


This study is aimed to interpret the raw material characteristics and manufacturing technology through physical, mineral and geochemical analysis of the brown-glazed stonewares and roof tiles excavated from the Hong Nang Sida temple in Laos, which was built in the 12th century. The glaze of brown-glazed stoneware is a typical lime serial with CaO content of more than 15 % and they were vitrified. The body is the combination of quartz, mullite and cristobalite, but had not vitrified texture, and therefore, which is assumed to have been fired more than 950 °C. Meanwhile, The roof tiles are unglazed and its outer color is reddish brown, whitish grey and bluish grey. The bluish gray tiles has sandwich structure, which seem to experience imperfect reducing environment. The tile samples with a number of amorphous iron oxide nodule had a very similar chemical composition. In conclusion, it is assumed that the clay source was made from raw material produced from the same bedrock. The firing temperature of roof tiles were divided into less than 900 °C, 900~950 °C and greater than 950 °C according to detection of micas, hercynite and mullite.



라오스 홍낭시다 유적 출토 갈유도기와 기와의 원료특성과 제작기술 해석

진 홍주1, 장 성윤2, 김 수경1, 이 명성1*, 문 동혁1, 전 유근3
1국립문화재연구소 보존과학연구실
2국립문화재연구소 문화재보존과학센터
3한국문화재재단 국제교류팀

초록


이 연구는 12세기에 건립된 라오스 홍낭시다 사원에서 출토된 크메르문명 갈유도기와 기와의 물리적 특성, 광물학적 및 지구화학적 분석을 통해 원료물질을 조사하고 제작기술을 해석하고자 하였 다. 3점의 갈유도기 유약은 광물이 모두 용융되어 유리질화된 상태이며, 용융제 산화칼슘 함량이 15 % 이상인 전형적인 라임계열이다. 태토의 주구성광물은 석영과 멀라이트, 크리스토발라이트로 동정된다. 기질은 치밀하나 기질의 재결정화가 일어나지 않아 크리스토발라이트가 상전이로 기인한 것이 아닌 화산암 생성토를 원료로 도기를 제작한 영향으로 판단된다. 주사전자현미경 관찰에서 멀라이트가 관 찰되어 950 °C 이상에서 소성되었을 것으로 판단된다. 한편 6점의 무시유 기와는 외면색상이 적갈색, 회백색, 청회색으로 구분된다. 속심 색상은 외면과 색 계열이 유사하나 청회색 기와는 속심이 적갈색 인 샌드위치 구조로 완벽한 환원환경을 경험하지 못한 것으로 판단된다. 무정형 철산화물 노듈이 다 수 관찰되고 화학조성이 상당히 유사하여 동일 기반암에서 생성된 원료로 제작되었을 것으로 추정된 다. 소성온도는 운모류, 헤르시나이트, 멀라이트 동정에 따라 900 °C 이하, 900~950 °C, 950 °C 이상 의 세 유형으로 분류된다.



    Cultural Heritage Administration

    서 론

    캄보디아의 앙코르, 프레아 비헤아르 사원, 라오 스의 참파삭 문화경관 내 왓푸사원과 고대 주거지 및 태국의 나콘라차시마는 크메르문명 연구에 있 어 역사적⋅문화적으로 중요한 문화유산이다. 크메 르는 캄보디아 앙코르 유적을 중심으로 9세기부터 15세기까지 존속하였으며, 전성기는 현재의 라오스, 베트남, 태국, 캄보디아 일부까지 동남아시아 넓은 영역을 아울렀다. 넓은 영토는 수도 앙코르를 중심 으로 캄보디아 북부, 태국 북서부, 라오스 남부 지 방까지 연결된 고대길을 통해 원활하게 교류하였 다(Hendrickson, 2010).

    라오스 남부에 위치한 참파삭 문화경관 내 왓푸 사원과 고대 주거지는 크메르 문화를 잘 보여주는 탁월한 가치를 인정받아 2001년 유네스코 세계문 화유산으로 등재되었다(Fig. 1). 이 안에는 밧푸, 따 오타오, 토모, 홍낭시다 사원 및 고대길 등 다수의 유적이 분포한다. ‘시다공주의 방’이라는 뜻의 홍 낭시다 사원은 12세기에 건립되었으며 캄보디아 앙 코르 유적과 라오스 남부 밧푸 사원을 연결하는 고 대길의 출발점으로 인식되고 있다(UNESCO World Heritage Center, 2001; Korea Cultural Heritage Foundation, 2019).

    크메르인은 녹유도기, 갈유도기, 녹갈유도기 및 무시유도기 등 다양한 종류의 세라믹을 생산하였다 (Wong, 2014). 크메르문명 출토품에 대한 과학적 분석은 2008년부터 2012년까지 ‘Creangkor Project’ 일환으로 캄보디아 시엠리아프주 요지에서 출토된 도기의 재료특성과 화학조성 분석을 통해 제작기술 을 파악한 연구가 대표적이다(Valérie et al., 2012). 또한 생산유적 일대 토양과 중성자방사화분석 결 과를 종합하여 상호관계를 파악하는 연구가 실시 된 바 있다(Grave et al., 2017). 이와 같이 분석연 구는 대체로 캄보디아 시엠리아프주로 한정된 공 간적 한계성이 있다. 또한 갈유도기 생산과 유통에 관한 연구는 태국과 연결된 고대길 중심으로 주로 연구되어(Hendrickson, 2008), 라오스 남부 영역 출 토품에 대한 분석은 부족한 실정이다.

    따라서 이 연구에서는 라오스 홍낭시다 유적에 서 출토된 갈유도기와 기와의 물리적 특성, 미세구 조적 특성, 광물학적 및 지구화학적 특성을 중심으 로 원료특성을 파악하고 제작기술을 해석하고자 한 다. 이 결과는 그동안 연구가 부족했던 라오스 크 메르문명 고고유물의 분석사례 연구로 향후 고대 길 인근 유적 출토품과 비교를 통해 중앙과 지방의 교역관계 해석에 활용될 것으로 기대된다.

    연구대상 및 방법

    연구대상

    홍낭시다 유적 발굴조사에서 편으로 수습된 도기 3점과 기와 6점을 분석대상으로 선정하였다(Table 1, Fig. 2). 10세기 후반부터 14세기에 제작된 크메 르의 대표적인 출토품인 갈유도기는 갈유가 명확하 게 시유된 구연부 1점과 기벽 두께가 명확하게 차 이를 보여 기형이 다를 것으로 추정되는 동체부 2 점을 분석하였다. HP-1, HP-2 시료는 음각하여 유 약을 시유하였으며 표면층보다 유약이 두텁고 더 짙 은 명도를 보인다. 유약은 잔균열이 확인되고 부분 적으로 박리 및 박락된 상태이다. 이는 유약과 소 지층의 열팽창계수가 맞지 않을 경우와 소성환경 으로 기인한다고 보고된 바 있다(Gyeonggi Provincial Museum, 2008; Lee et al., 2014). 특히 HP-1 의 두 줄의 물결문과 그 아래 한 줄의 가로선은 크 메르 도기의 문양연구에서 확인된다(Rooney, 1984).

    HP-3은 동체부로 전면 시유되어 유색이 암녹색 에서 암갈색까지 다양하며 명도나 채도가 일정하지 않고 불균일한 상태이다(Fig. 2). 기 연구에 따르면 유색은 철산화물 함량과 소성분위기에 영향을 받 으며 크메르 갈유도기는 밝은 카라멜색부터 올리 브, 갈색, 흑갈색까지 다양한 색상으로 나타난다고 보고된바 있다(Rooney, 1984). 내면은 시유되지 않 았고, 물레회전으로 도기를 성형하였다. 한편 갈유 도기와 원료특성을 비교하고자 사원 건축 부재로 사용되어 출토 고고유물 중 높은 비율을 차지하는 6점의 기와를 분석대상으로 선정하였다. 또한 외면 색상이 적색, 회백색, 청회색으로 명확하게 구분되 는 시료를 선별하였다(Fig. 2).

    연구방법

    이 연구에서는 홍낭시다 사원의 갈유도기와 기와 편을 대상으로 물리적, 미세구조적, 광물학적, 지구 화학적 특성 분석을 실시하였다. 물리적 특성은 색 도분석과 비중 및 흡수율을 측정하였다. 색도는 객 관적인 수치데이터를 획득하고자 분광측색계(CM- 600d, Konica minolta, Japan)로 세 곳을 측정하여 평균값을 국제조명위원회(CIE) 규격에 따라 명도 (L*)와 채도(a*, b*)로 기입하였다. 시료의 건조, 포 화, 수중무게를 측정(202A, Precisa, Switzeland)하 여 KS L4008을 근거로 부피비중과 흡수율을 구하 였다. 그러나 HP-2는 시료가 부족한 관계로 동일한 편을 반복하여 측정하였다.

    갈유도기와 기와 편의 태토조직과 구성광물의 종류와 형태 및 함량을 파악하기 위해 실체현미경 (Stemi 2000-C, Zeizz, Germany)과 편광현미경 (ECLIPSE LV100NPOL, Nikon, Japan) 관찰을 실시하였다. 이때 시료는 에폭시 수지로 몰딩하여 #220에서 #4,000까지 SiC 사포로 연마하고, 연마 천에서 3, 1 μm 입자의 다이아몬드 현탄액으로 폴 리싱하였다. 또한 10 mA 조건에서 백금(Pt)으로 60초 간 코팅하여 주사전자현미경(SEM, scanning electron microscope; JSM-IT300, JEOL, Japan)으 로 관찰하였다. 고진공모드에서 20 kV, 60Prob 조 건으로 이차전자산란(SED), 후방전자산란(BED-C) 이미지를 획득하였으며, 화학조성은 작동거리 10 mm 로 설정하여 에너지분산형 스펙트럼(EDS, energy dispersive spectrum; X-MAXN, Oxford, England)으 로 분석하였다.

    한편 X-선 회절분석(XRD, X-ray diffraction; Panalytical, Empyrean, Netherlands)으로 태토 구 성광물을 파악하였다. 시료는 마노사발로 분쇄하고 20 kV, 40 mA, 5~65 °, copper 타겟 조건으로 분 석하였다. 원료의 상관성을 규명하기 위해 태토를 분말화하여 X-선 형광분석(XRF, X-ray fluorescence), 유도결합 아르곤 플라즈마 분광 및 질량분석 (ICP-OES, inductively coupled plasma - optical emission spectrometer; ICP-MS, inductively coupled plasma - mass spectrometer), 중성자방사화 분석(NAA, neutron activation analysis)으로 주성 분, 미량 및 희토류 원소를 정량분석하였다.

    분석결과 및 해석

    색도, 부피비중과 흡수율

    토기의 물리적 특성은 태토의 화학조성, 소성온 도, 비짐의 종류와 혼합비에 영향을 받는다(Kim et al., 2010;Kim and Lee, 2012). 도기 유약층은 태 토보다 상당히 낮은 명도 값을 보인다. HP-1과 HP-3의 내면 명도(L*) 값은 73.10~75.77이며, 채 도 a*와 b* 값은 각각 4.08~4.17, 13.50~14.22 범 위로 비슷한 영역을 보여 HP-2는 따로 분리된다 (Table 1, Fig. 3A). 그러나 비중과 흡수율 측정값 은 HP-2 (2.06, 4.66 %)과 HP-3 (2.08, 4.36 %)이 상당히 유사하게 나타나 HP-1 (1.81, 11.40 %)과 물성이 구분된다(Fig. 3B).

    한편 기와는 적색도(+a*)와 황색도(+b*)가 높은 영역에 HT-1, HT-2가 도시되고 그 외 기와 편은 채도 a*와 b* 값이 각각 3.28, 16.76 이하 영역에 밀집하여 분포한다(Fig. 3A). 전자는 흡수율이 13.48, 24.93 %로 높은 값을 보이고 후자는 7 % 이하 범위에 나타나 청회색(HT-5, HT-6), 회백색 (HT-3, HT-4), 적색(HT-1, HT-2) 순으로 흡수율이 점차 높아지는 경향을 보인다(Fig. 3B). 이는 소성 온도를 반영한 것으로 적색 기와가 비교적 낮은 온 도에서 소성되었을 것으로 추정된다.

    미세구조 특성

    광학현미경 관찰

    갈유도기와 기와의 외면을 통해 광물학적 특성을 파악하기에는 유약과 끝손질로 인해 어려움이 있다. 단면을 연마하여 유약 특성, 태토 기질 특성 및 구 성광물을 살펴보았다. 도기는 흑색에 가까운 갈유 가 외면부에만 시유되었고, 유약층은 기포와 균열 이 형성되었다. 기포는 최대 500 μm 크기이며, 100 μm 이하도 부분적으로 존재한다. 유면은 광물결정이 확인되지 않는 유리질화된 상태이다. HP-1, 2는 태 토를 음각하고 유약을 채웠으나 HP-1은 둥그런 형 태로 500 μm~1 mm 유약두께를 보인다. 반면 HP-2는 침상과 둥그런 형태가 모두 관찰되고 유약 층이 2 mm 정도로 두터운 편이다. HP-3은 음각 없이 250 μm 정도로 얇은 유약층이 균일하게 덮여있 다(Fig. 4).

    갈유도기 태토는 갈색 내지 적갈색과 유백색 및 투명한 세립질 광물입자를 포함한다. 태토의 주구 성광물인 석영은 단결정입자로 광물이 융식되지 않 은 상태이다. 크기가 대체로 100 μm 이하고, 250 μm 정도의 입자도 소량 확인된다. 한편 HP-1은 비교적 원마도가 높고 갈색 기질이 일정한 방향을 보여 다 른 시료들과 구분된다. HP-1와 HP-2는 각각 담황 색과 회색 기질을 보인다. 길쭉한 공극을 다수 포 함하는 담황색 기질의 HP-1에서만 유약과 태토의 경계부에 침상의 회장석(anorthite)이 확인된다. 회 장석은 태토의 알루미나와 유약의 칼슘이 결합하 여 생성되는 침상결정으로 냉각속도가 느릴 경우 발 생하기 쉽다(Kim et al., 2008). 또한 HP-1 시료 태토에서 흑색물질이 관찰되는데 비결정질 물질로 생각된다. HP-3의 단면은 회색 기질이 주를 이루나 내면부의 단면은 HP-1과 같은 담황색 기질을 보인다

    전반적으로 기와는 도기보다 광물함량이 적으며 주로 미세립 입자가 분포한다. 단결정 석영과 철산 화물로 추정되는 무정형의 치밀한 적갈색 혹은 흑 색물질이 주로 확인된다. HT-1은 얇고 가는 기공 이 같은 방향으로 존재하여 제작할 때 일정한 방향 으로 반죽하여 제작한 것으로 판단된다. 기와 단면 색상은 외면 색과 비슷한 계열의 색상을 보이나 표 면 색상이 청회색인 시료는 적갈색 기질을 중심으로 1 mm 정도의 청회색 층을 보이는 샌드위치구조로 확인된다. 그러나 편광현미경 관찰에서 기질 색에 따라 속심과 내외면이 구분되지 않고 광물입자 크 기, 분포 및 형태 등이 상당히 유사하다. 이는 소성 과정에서 완전히 환원환경이 조성되지 않은 것으 로 추정되며, 소성환경 영향으로 판단된다.

    주사전자현미경 관찰

    에너지분산형스펙트럼(EDS) 분석으로 갈유의 주성분을 살펴보았다(Table 2). 유약 조성은 SiO2, Al2O3 및 CaO가 대부분을 차지하는데, SiO2와 Al2O3 평균조성은 57.05~60.18 %, 12.34~14.56 % 의 범위를 갖는다. CaO 함량이 15.55~16.84 %로 높고 알칼리성분(Na2O, K2O)이 2.34~2.79 %로 라 임유약 또는 높은 라임유약 계열로 판단된다 (Gyeonggi Provincial Museum, 2008). 또한 착색 제인 Fe2O3은 3.48~8.46 %로 구분되는데 함량이 높을수록 유색이 짙은 경향을 보인다. 태토층에 비 해 실리카나 알루미나가 적은 반면 용융제는 대체 로 높게 나타난다.

    유약과 태토 중간층 영역은 태토 기질의 길쭉한 공극과 달리 작은 원형 공극이 관찰된다(Fig. 5A~ C). HP-1 시료는 태토와 유약 경계면에서 확연한 회장석 침상흔적과 밀집 분포한 사각형의 산화철 이 확인된다(Fig. 5D). 또한 태토 내 비결정질 흑 색물질은 침상 및 수지상 조직의 철산화물이 관찰 되어(Fig. 5E) 유약이 결정을 이룬 것으로 판단되 며, 도기 제작과정에서 불순물로 첨가된 것으로 보 인다.

    회색 기질 HP-2는 치밀한 기질 사이에 흩뿌린 듯 표면에 놓여있는 10 μm 정도의 길쭉한 침상의 멀 라이트가 확인된다(Fig. 5F). 입상형태도 일부 관 찰되며 군집을 형성한다. 따라서 갈유도기는 멀라 이트가 생성되는 소성온도를 경험한 것으로 판단된 다. 기질 내 점토응집체 관찰 결과, 산화철 함량이 높은 구형입자가 결합된 형태로 그물망조직도 확 인된다(Fig. 5G).

    한편 후방산란전자 이미지는 화학조성을 반영하 여 원자번호가 높을수록 밝게 보이고 낮을수록 어둡 게 보인다. 중립질 철산화물로 관찰된 HT-3 기와 를 대상으로 EDS 분석을 실시하였다. 밝은 색상을 보이는 기질은 철산화물 함량이 60.96 %로 7.31 % 함량의 기와 기질부보다 훨씬 높다(Fig. 5H). 따라 서 기와 태토 특징인 적갈색 내지 흑색물질은 철산 화물 노듈(nodule)로 일부는 석영을 포함한다.

    광물학적 특성

    도기와 기와의 광물조성을 통해 소성온도를 추 정하고자 X-선 회절분석을 실시하였다. 분석결과, 갈유도기는 공통적으로 석영(quartz), 멀라이트(mullite), 크리스토발라이트(cristobalite)가 검출된다(Fig. 6). 크리스토발라이트는 규산염의 상전이광물로 1,470~1,713 °C 구간에서 안정하다. 그러나 기질 내 석영 비짐이 융식되지 않았으며, 태토 기질이 치 밀하나 기질 재결정화가 일어나지 않은 점에서 소 성온도에 따른 영향보다는 원료에서 기인될 가능성 이 높다. 멀라이트는 석영과 알루미나가 결합하여 생성된 고온생성 광물로 주사전자현미경 관찰에서 침상으로 다수 확인되어 950 °C 이상의 소성온도 를 경험한 것으로 판단된다.

    한편 모든 기와에서 석영과 적철석(hematite)이 검출되었다(Fig. 6). HT-2에서 운모류가 확인되고 일부 시료에서는 고온생성광물인 헤르시나이트와 멀라이트가 검출되어 소성온도가 분류된다. 도기와 기와의 광물조성이 달라 태토의 원료물질이 상이 할 가능성이 있는 것으로 판단된다.

    지구화학적 특성

    라오스 홍낭시다 유적 출토 갈유도기와 기와 태 토의 지구화학적 동질성을 규명하고자 주성분원소 와 미량 및 희토류원소의 함량을 분석하여 그 값을 Table 3에 제시하였다. 갈유도기의 SiO2 함량은 73.68~76.10 wt.%, Al2O3 함량은 16.25~16.88 wt.%, Fe2O3 함량은 3.15~3.93 wt.%, K2O는 0.85~1.62 wt.% 함량을 보인다. 나머지 주성분원소는 1 wt.% 미만 으로 소량 검출된다. 기와는 SiO2 함량이 51.60~ 58.52 wt.%로 갈유도기에 비해 상당히 낮은 수치 를 보이고, Al2O3과 Fe2O3 함량이 각각 21.13~ 23.58, 10.95~13.05 wt.%로 높아 갈유도기보다 점 토화가 많이 진행된 상태이다.

    주성분원소는 화강암의 평균함량을 기준치 (Nockolds, 1954)로 표준화하였으며, 미량원소는 Govindaraju (1989)의 제시안을 참고하였다(Fig. 7). 도기와 기와는 기종별로 유사한 경향이 확인된다. 특히 기와는 HT-2를 제외하면 상당히 일치하여 원 료의 유사성이 확인된다. 한편 희토류원소는 동일 기원일 경우 외부환경에 따른 변화가 없어 원료산 지를 파악하는 유용한 지시자 역할을 한다(Lee et al., 2008). 따라서 희토류원소를 운석의 초생치로 표준화(Taylor and McLennan, 1985)하여 Fig. 7에 분포패턴을 도시하였다. 그 결과, 기와는 미량원소 거동패턴와 유사하게 HT-2를 제외하고 동일한 패 턴을 갖는다. 한편 도기는 상이한 패턴을 보여 원 료물질이 다를 가능성이 높을 것으로 판단된다. 그 러나 화학분석 대상 시료 수량이 적은 한계가 있어 향후 시료확보를 통한 홍낭시다 사원 갈유도기의 분석데이터 구축이 필요할 것으로 사료된다.

    고 찰

    갈유도기 제작방법과 기종별 원료특성

    라오스 홍낭시다 유적의 크메르문명 갈유도기는 물레성형으로 기형을 만들고 갈색유약을 외면에 시 유하여 제작하였다. 구연부 혹은 문양은 태토를 음 각한 후 유약을 시유하여 흑색에 가까운 짙은 색을 보인다. 음각은 반건조된 기물에 도구를 이용해 문 양을 새기는 기법으로 도구의 모양이나 힘의 세기 에 따라 다르게 나타난다. 조각형태는 둥그런 형태 와 각진 형태가 관찰되어 시문도구는 한 종류만 사 용하지 않고 필요에 따라 적합한 방법을 선택하여 적용한 것을 시사한다.

    일반적으로 유약은 실리카, 알루미나, 용융제 및 착색제로 구성된다. 실리카(SiO2)는 기물구조를 형 성하며, 알루미나(Al2O3)는 점성역할을 하고 융제 (CaO, MgO, Na2O, K2O)와 착색제(Fe2O3, TiO2) 는 성분과 함량에 따라 유약의 색상 및 소성온도 등 에 영향을 준다고 알려져 있다. 유약은 용융제 함 량에 따라 높은 라임유약, 라임유약, 라임-알칼리 유약, 장성유약으로 구분된다(Gyeonggi Provincial Museum, 2008). 홍낭시다 도기의 갈유는 산화칼 슘 함유량이 15 % 이상으로 높은 라임유약 내지 라임유약으로 분류되는 전형적인 라임계열 유약으 로 판단된다.

    한편 도기와 기와는 시유 여부가 다르고 태토 특 성도 명확한 차이를 보인다. 기물 유형에 관계없이 동정되는 석영과 고온생성 광물을 제외하면 도기는 크리스토발라이트, 기와는 철산화물 노듈이 특징적 인 구성광물이다. 기와에서는 무정형의 철산화물 노 듈이 관찰되며 X-선 회절분석 결과에서도 적철석 이 모든 시료에서 피크가 확인된다. 그러나 도기에 서 확인된 크리스토발라이트는 발견되지 않아 도 기와 기와 제작을 위한 원료 공급지가 다를 것으로 판단된다. 이는 제작하고자 하는 기물에 따라 적합 한 방법으로 원료를 선택하여 사용하였음을 알 수 있다(Fig. 8). 그러나 소지층에서 수지상 철산화물 유약결정이 확인되어 태토 수비가 완벽하게 이루어 지지 않았을 것으로 보인다.

    우리나라는 고대부터 무시유도기가 제작되었으 며, 고려시대는 자연유와 인공유 도기가 확인된다. 흑유자기가 라오스 도기 유약과 비슷한 발색을 나 타내는데 포천 길명리 가마터와 진안 봉곡도요지 에서 출토된 흑유자기를 분석한 사례가 있다(Koh and Kim, 2008;Park and Chung, 2016). 라오스 유약의 Fe2O3와 CaO 함량이 포천 길명리 출토 흑 유자기와 비슷한 함량을 보이는 반면 봉곡도요지 흑 유자기는 Fe2O3 함량이 20 % 이상으로 높게 나타 나 차이를 보인다.

    크메르문명 갈유도기 소지층의 화학분석은 캄보 디아 시엠립주 안롱톰 가마유적 출토품을 대상으 로 실시된 사례가 있다(Valérie et al., 2012). 라오 스 홍낭시다 유적 갈유도기와 동일하게 분류되지 만 앙코르에서 제작하여 지방으로 보급했을 것으로 판단했던 갈유도기가 캄보디아 동쪽 고대길 주변 생산유적을 연구하면서 자체적으로 생산했다는 결 론을 내린 연구(Hendrickson, 2008)도 있어 교역관 계를 명확하게 설명하기에는 어려움이 있다(Fig. 8). 따라서 갈유도기 유통과 관련된 해석은 향후 추가 적인 분석이 필요할 것으로 판단된다.

    소성온도와 소성환경 추정

    홍낭시다 유적 갈유도기는 석영, 멀라이트, 크리 스토발라이트의 간단한 광물조성을 갖는다. 멀라 이트는 고온에서 생성되는데 주사전자현미경 관찰 로 소지층에서 침상의 멀라이트 군집이 확인되어 950 °C 이상에서는 소성되었을 것으로 판단된다. 그러나 기질 재결정화가 일어나지 않은 점에서 크 리스토발라이트는 화산암 기원의 원료물질로 인해 검출되었을 가능성이 높다(Woo et al., 2014;2016). 이는 발색제인 철산화물이 1,250 °C에서 적철석으 로 전이하여 흑색을 띤다는 점과 11~13세기 축조 된 캄보디아 크메르 가마의 내부 온도를 1,100 °C 까지 올릴 수 있다는 연구보고가 뒷받침한다(Bang, 2012; Park et al., 2019).

    한편 기와의 지구화학적 거통특성은 유사한 반면 적색, 회백색, 청회색으로 외면 색상이 구분된다. 흡수율이 적색부터 청회색까지 점차 낮아지는 경 향을 보이고 L.O.I. (loss on ignition) 값이 0.83~ 9.96 wt.%로 비교적 넓은 범위를 보여 소성온도가 다양할 것으로 판단된다. 기와의 추정 소성온도는 검출되는 광물에 따라 세 유형으로 구분된다. (1) 석영, 적철석, (운모류) 유형은 900 °C 이하, (2) 석 영, 적철석, 헤르시나이트 유형은 900~950 °C, (3) 석영, 적철석, 멀라이트 유형은 950 °C 이상 소성 그룹으로 나뉜다(Table 4). 또한 태토 기질 색상을 살펴보면 단면이 회백색인 시료만 흑색으로 환원 소성이 확인되며, 나머지는 갈색으로 완전하게 환 원되지 못한 것으로 구분된다. 따라서 가마운용에 있어 가마 내부 온도는 큰 차이를 보이지 않고 완 벽한 환원조건은 갖추지 못한 것으로 보인다.

    결 론

    이 연구에서는 라오스 홍낭시다 유적에서 산출된 갈유도기 3점과 기와 6점을 대상으로 물리적, 미세 구조적, 광물학적 및 지구화학적 특성을 중심으로 원료 특성을 파악하고 제작기술을 해석하였다.

    1. 갈유도기는 외면에만 유약이 시유되었는데, 태 토를 음각하고 시유한 둥그런 형태와 뾰족한 형태 가 확인되어 최소 두 종류의 도구로 조각했을 것으 로 보인다. 유면은 기공과 잔금선만 관찰될 뿐 깨 끗한 유리질이며, 산화칼슘 함량이 높은 전형적인 라임계열이다. 그러나 침상의 회장석은 담황색 기 질의 HP-1에서만 확인되어 구분된다.

    2. 태토층은 석영, 멀라이트 및 크리스토발라이트 가 검출되었다. 높은 소성온도로 인한 기질 재결정 화 현상이 확인되지 않지만 침상의 멀라이트가 관 찰되어 950 °C 이상에서 소성되었을 것으로 판단된 다. 또한 HP-1 태토 내에서 철산화물 결정의 유약 불순물이 포함되어 있어 태토의 정련도가 높지 않 았을 것으로 보인다.

    3. 기와 표면색상은 적색, 회백색, 청회색 계열로 구분되는데, 순차적으로 흡수율이 낮아지는 경향을 보인다. 이는 소성온도에 따른 물성 차이로 확인된 다. 단결정 석영과 부정형 철산화물 노듈이 주구성 광물로 분포한다. 회청색의 내⋅외면 색상을 보인 기와(HT-5, HT-6)는 적갈색 기질을 중심으로 1 mm 정도의 회청색 층을 보이는 샌드위치구조로 소성과 정에서 완전히 환원환경이 조성되지 않은 것으로 가 마 열효율이 수평적이지 않은 것으로 파악된다.

    4. 기와의 광물조성은 운모, 헤르시나이트, 멀라이 트 여부에 따라 석영, 적철석, (운모)로 구성된 유형 과 석영, 적철석, 헤르시나이트 유형 및 석영, 적철 석, 멀라이트로 구성된 유형으로 나뉜다. 구분된 유 형은 각각 900 °C 이하, 900~950 °C, 950 °C 이상 범위의 소성온도를 보인다.

    5. 라오스 홍낭시다 유적의 갈유도기와 기와는 적 철석과 크리스토발라이트 광물의 동정여부, 광물입 자 크기 및 분포 등의 광물학적 특성과 SiO2, Al2O3, Fe2O3 함량 등 화학성분 특성이 차이를 보인다. 이 들은 홍낭시다 유적에서 함께 출토되었지만 기물 유형에 따라 서로 다른 원료로 제작된 것으로 판단 된다. 한편 기와는 지구화학적 거동 패턴이 상당히 유사하여 소성온도만 다를 뿐 동일한 기반암에서 생성된 태토를 원료물질로 사용했을 것으로 추정 된다.

    사 사

    이 논문은 문화재청 국립문화재연구소 문화유산조사연 구(R&D)와 협력국 세계유산 보존관리지원 사업의 지원 을 받아 수행되었다.

    Figure

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    (A) Location and (B) panorama of Hong Nang Sida temple in Laos (Source: (A) Google Earthn and (B) Korea Cultural Heritage Foundation).

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    Samples of brown-glazed stonewares (HP-1~3) and roof tiles (HT-1~6) from Hong Nang Sida temple.

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    (A) Chromaticity diagram and (B) absorption-bulk density diagram of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple.

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    (A~L) Stereoscopic microscope images and (M~X) polarizing microscope images of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple.

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    Scanning electron microscope images and analysis points of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple (A, D, E: HP-1; B, F, G: HP-2; C: HP-3; H: HT-3).

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    X-ray diffraction patterns of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple.

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    Normalized element distribution of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple.

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    Distribution diagram on Al2O3/SiO2-Fe2O3/SiO2, Fe2O3 (wt.%)-V (ppm) of brown-glazed stoneware and roof tile from Hong Nang Sida temple.

    Table

    Descriptions and physical characteristics of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple (1 Glaze)

    Contents of chemical composition analyzed by EDS (%, * average)

    Contents of major elements (wt.%), minor and rare elements (ppm) of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple

    Presumed firing temperature of brown-glazed stonewares and roof tiles from Hong Nang Sida temple

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