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ISSN : 1225-309X(Print)
ISSN : 2288-7172(Online)
Journal of the mineralogical society of korea Vol.27 No.4 pp.235-242
DOI : https://doi.org/10.9727/jmsk.2014.27.4.235

Uranium in Drinking Water of Kyungpook Area in Korea

Hea-Geun Lee1, Sang-Deok Cha1, JeongJin Kim2, Young-Hun Kim3*
1((Gyeong Sang Buk-Do Goverment Public Institute of Health & Environment, Yeongcheon 770-805, Korea)
2(Department of Earth and Environmental Sciences, Andong National University, Andong 760-749, Korea)
3(Department of Environmental Engineering, Andong National University, Andong 760-749, Korea)
Corresponding author: +82-54-820-5818, youngkim@andong.ac.kr
November 19, 2014 December 17, 2014 December 20, 2014

Abstract

Uranium can be released into the water environment from natural sources and human activities. The natural source of uranium is dominant in the Korean soil and groundwater environments. Uranium has both of radioactive and chemical toxic properties. Therefore, a drinking water contaminated with uranium has a high health risk. This study was conducted to determine the uranium concentration of water systems including small village drinking water system, groundwater for drinking
water purpose, spring water, groundwater monitoring well, and emergency water suppling system. The uranium concentration was compared with domestic and other countries’ standard. The contamination level was also evaluated on the basis of geological characteristics of the area. Among total 803 samples, 6 exceeded the Korean standard, 30 μg/l and this was about 0.7% of the total sample. On the basis of geology, uranium concentration appeared to be increased in order of biotite granodiorite > biotite granite > gneissoid granite. The highest level of uranium was 12.4 in average.


경북지역의 먹는 물에서 우라늄 검출 특성

이 해근1, 차 상덕1, 김 정진2, 김 영훈3*
1경상북도보건환경연구원
2안동대학교 지구환경과학과
3안동대학교 환경공학과

초록

우라늄은 자연적 원인과 인위적 원인에 의해 오염이 가능하지만 국내 지하수 토양환경에서는 자연적 원인에 의한 오염 가능성이 높다. 우라늄은 방사성 독성과 화학적 독성을 동시에 갖고 있어 먹 는 물에 포함될 경우 그 위해성이 매우 높다. 본 연구에서는 경북지역의 마을상수도 및 소규모 급수시 설, 지하수, 샘물 및 먹는 샘물, 먹는 물 공동시설, 지하수 측정망, 민방위비상급수 등의 시료를 대상 으로 우라늄 농도를 측정하였으며 국내외 수질 기준과 비교하여 오염 정도를 평가하였다. 총 803개의 시료 중 미국의 먹는 물 권고기준 또는 우리나라의 권고기준인 30 μg/l를 초과하는 시료의 수는 6개 이며 전체시료에서 차지하는 비율은 0.7%이다. 모암의 특성에 따른 우라늄의 농도는 흑운모화강섬록 암, 흑운모화강암, 편마상화강암 등과 같은 화강암질 암석이 분포한 지역에서 비교적 높게 나타났다.


    서 론

    우라늄은 자연적 오염원과 인위적 오염원에 의 해 오염이 되는 원소이다. 인위적 오염은 우라늄의 무기 및 산업활동에 사용하는 경우이며 자연적 오 염원은 지각에 존재하는 우라늄이 풍화 등의 자연 적 현상에 의해 용출되는 경우이다. 우리나라의 경 우 인위적 오염은 찾기 힘들며 대부분 자연적 원인 에 의한 것이라 할 수 있다. 자연기원의 우라늄은 3개의 동위원소로 이루어져 있으며 238U, 235U, 234U가 각각 99.3%, 0.72%, 0.0054%를 차지한다.

    우라늄은 자연계에 존재하는 가장 무거운 원소 중 의 하나이며 모든 동위원소가 방사능을 방출하는 방사능원소이다. 이들은 화학적 독성과 방사성 독 성을 동시에 갖고 있다(Lee et al., 2001; Fedoseer et al., 2002; Kim et al., 2004; Orloff et al., 2004; Oeh et al., 2007; Ioannidou et al., 2011; Nriagu et al., 2012; Berisha and Goessler, 2013; Wiegrad and Schwendenmann, 2013; Bhalara et al., 2014; Wu et al., 2014).

    국내에는 상수도 보급율이 점차 증가하여 도시 지역의 경우 100%에 가까운 보급률이 달성되었다. 대규모 상수시설의 경우 전문 인력에 의해 고품질 의 먹는 물의 생산과 유지관리가 가능하다. 그러나 농촌 및 어촌지역의 경우 마을상수도 및 지하수 이 용률이 여전히 높으며 대규모상수도에 비해 수질 관리가 용이하지 않다. 지하수의 경우 질산성질소 등 지표수 또는 토양오염에서 유입된 오염에 의해 먹는 물로 적절하지 않은 경우가 많다. 또한 지질 적 특성에 따라 중금속의 농도가 높게 검출되는 경 우도 있다. 우라늄의 경우 외부에서 유입된 경우는 흔하지 않으며 대부분 암반 및 토양에서 용출되어 유입된 경우가 대부분이다(Lee et al., 2001; Kim et al., 2004; Orloff et al., 2004; Ioannidou et al., 2011; Bhalara et al., 2014; Wu et al., 2014).

    음식 섭취 등을 통한 우라늄의 평균섭취량은 약 2 μg/dayday이며 신진대사 작용으로 섭취량과 유사한 양이 배출된다. 방사성 독성과 중금속 화학적 독성 으로 구분되며 우라늄의 인체에 가장 큰 위해는 방 사성 독성보다 화학적 독성에 의한 신장독성으로 알려져 있다(Park and Rim, 2003; Park and Rim, 2004).

    WHO의 먹는 물 권고기준은 15 μg/ℓ이고, 미국 환경보호청과 대한민국의 권고기준은 30 μg/ℓ이다. 우라늄으로 오염된 지하수환경의 경우 다양한 방 법으로 오염제거 또는 복원이 가능하며 오염제거 기술로는 흡착, 막여과, 식물상정화, 환원적 침전, 생물학적 침전 등이 있다(Berisha and Goessler, 2013).

    국내외의 선행연구결과를 살펴보면 지하수 중 우라늄의 농도는 지질적 요인에 많은 영향을 받는 것으로 되어 있다. 실험실 용출실험결과 철-망간수 산화물과 규소광물이 우라늄의 주된 보유광물이며 광물로부터의 용출 또는 탈착, 착물형성 그리고 환 원적 침전 등이 우라늄의 지하수내로 용출을 결정 짓는 인자들임을 증명하였다(Jeong et al., 2013).

    국내에서는 옥천지역의 지하수 중 우라늄 동위 원소의 농도 및 활동도비 대한 조사에서 234U/238U 의 비는 냉천지역에서 1.20-3.58 범위로 지하수의 머무름 시간에 따라 변동이 있었으나 온천지역에 서는 그 비가 1.10 ± 0.07 으로 평형값에 근접했다 (Lee et al., 2001). 4년에 걸쳐 498개의 시료에 대 한 국내 지하수에 포함된 우라늄에 대한 건강위해 성 평가 조사에서 기하평균은 0.17 μg/ℓ이며 방사 성위해성에 의한 발암위해성은 10-7정도이며 화학 적 위해도에 의한 hazard quotient는 0.005로 건강 위해성이 비교적 낮은 것으로 평가되었다(Kim et al., 2004).

    중국 북부지역에서 지질적 특성을 고려한 지하 수 중의 우라늄 농도에 관한 연구에서 우라늄의 농 도는 일반적으로 화성암과 변성암에 대하여 1 mg/kg이하이며 석탄기와 페름기 퇴적암에서 2-5 mg/kg정도이며 퇴적토와 표토에서 약 3 mg/kg정 도라고 발표하였다. 천층지하수에서 우라늄의 농도 는 약 0.02-288 μg/ℓ (average 24 μg/ℓ)이며 약 24%의 시료가 WHO의 기준인 30 μg/ℓ를 초과하 였다(Wu et al., 2014).

    본 연구에서는 보건환경연구원에 분석 의뢰되는 경상북도 지역의 마을상수도 및 소규모 급수시설, 지하수, 샘물 및 먹는 샘물, 먹는 물 공동시설, 지 하수 측정망 및 민방위비상급 등을 대상으로 우라 늄 농도를 측정하였으며 결과를 국내외 수질기준 과 비교하였으며 지질적 특성 및 행정적 구역으로 나누어 고찰하였다.

    실험재료 및 방법

    시약 및 재료

    본 연구에 사용된 시약은 모두 고순도의 시약이 며 구입 후 추가정제 없이 사용하였다. 중금속 분 석에 질산(HNO3, 68-70%, 유해중금속용, JUNSEI) 을 사용하였고 표준원액으로 Manufactured under ISO 9001 Quality Assurance System : Multi-Element Calibration Standard 3 (No Hg, 5% HNO3, 125 mℓ) 10 mg/ℓ 등이 사용되었다.

    먹는 물 시료의 채취

    경상북도 중남부지역 시⋅군에 소재하고 있는 2,000여 개소의 마을상수도 및 소규모급수시설, 지 하수, 샘물 및 먹는 샘물, 먹는 물 공동시설, 지하 수 측정망, 민방위비상급수 등은 연구원에 의뢰되 는 시료이며 일부 사회복지시설 지하수, 민⋅관합 동수질확인검사 시료 등은 연구원에서 직접 시료를 채수하여 2011년 1월-12월 기간 동안 조사하였다.

    시료의 전처리 및 분석

    우라늄은 표준원액(ICP-MS용 100 mg/ℓ) 및 질 산(68-70%, 특급)을 각각 1 mℓ씩 취하여 100 mℓ 용량플라스크에 표선까지 3차 증류수를 넣어 표준 용액(1 mg/ℓ)을 조제하였다. 시료는 Whatman사의 0.45 μm의 PTFE Syrige Filter를 이용하여 여과한 뒤 질산(68~70%, 특급)으로 전처리(0.5 V/V%로 산 처리)하여 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS Spectrometer, Perkin Elmer, ELAN DRC-e)를 사 용하여 우라늄(U238)을 정량분석 하였다(Table. 1). ICP-MS 분석시 표준용액(1 mg/ℓ)을 증류수로 희 석하여 4 point의 우라늄(U238)농도 검량선을 작성 하여 시료를 분석하였다.

    결과 및 고찰

    총 803개의 시료를 채취하여 분석하였으며 각 시료구분별 시료의 수는 지하수, 정수, 마을 상수 도, 샘물, 민방위 비상급수, 소규모정수시설에 대하 여 각각 195, 64, 68, 54, 104, 264개로 소규모 급 수시설과 지하수가 가장 많은 수의 시료를 차지한 다. 전체시료에 대한 평균농도는 3.13 μg/ℓ이며 표준편차는 5.95이다. 중간값은 0.96이고, 하위 25%는 0.45 μg/ℓ, 상위 25%는 2.64 μg/ℓ이다. WHO의 먹는 물 권고기준인 15 μg/ℓ를 초과하는 시료의 수는 48개이며 비율은 5.98%이다. 미국의 먹는 물 권고기준 또는 우리나라의 권고기준인 30 μg/ℓ을 초과하는 시료의 수는 6개이며 전체시료 에서 차지하는 비율은 0.7%로 몇몇의 시료는 건강 의 위해성을 가져올 수 있을 정도로 높은 농도의 우라늄을 포함하고 있는 것으로 나타나고 있다.

    지자체별로 구분하여 분석결과를 Table 2와 Fig. 1에 나타내었다. 각 지자체별 우라늄의 농도를 비 교분석하면 평균농도 및 중간값이 각각 16.2 μg/ℓ 로 영주시가 두드러지게 높고 그 외 지자체는 평균 농도기준으로 구미시 > 김천시 > 칠곡군의 순서이 나 대부분 4.0 μg/ℓ 이하로 높지 않다.

    앞에서 논의한 바와 같이 우라늄의 오염원은 인 위적인 것보다 자연적인 원인에 의한 부분이 큰 비 중을 차지하므로 지자체별 오염도를 분석하는 것 보다 지질별로 구분하는 것이 학술적 의미가 있을 것으로 판단된다. 선행연구에서도 국내의 경우 화 강암지역에서 우라늄 농도에 대한 조사가 수행되 었다(Cho et al., 2011; Han et al., 2011; Cho et al., 2013; Hwang, 2013; Jeong et al., 2013). 한 등은 경기북부지역 지하수 중 우라늄농도에 대한 조사에서 215개의 지하수를 검사하였으며 41개 지 점에서 우라늄이 검출되었고 1개 지점에서 WHO 의 가이드 라인 이상의 우라늄이 검출되었으며, 포 천지역의 경우 쥬라기 흑운모 화강암 지역이 넓게 분포하고 있다고 보고하였다(Han et al., 2011). 조 등은 단양지역의 지하수에서 우라늄과 라돈의 농 도를 측정하였으며 백악기 화강암과 선캄브리아기 변성암 지역에서 우라늄 함량이 높게 나타나며 퇴 적암류에서는 상대적으로 낮은 농도가 검출된 것 으로 보고하였다(Cho et al., 2013). 또한 조 등은 이천의 화강암 지역 지하수의 우라늄과 라돈도 분 석하였으며 총 74개 지하수에 대한 조사결과 0.02-1,640 μg/ℓ (중앙값 2.03 μg/ℓ) 범위의 결과 를 보고하였다(Cho et al., 2011). 본 조사연구에서 의 결과를 지질별로 구분하여 Table 3과 Fig. 2에 나타내었다. 중앙값을 기준으로 보면 흑운모 화강 섬록암과 흑운모 화강암 지역의 먹는 물이 10.0 μg/ℓ 이상의 우라늄을 포함하고 있어 다른 지질대 에 비하여 유의하게 높다. 편마상화강암지역의 경 우에도 중앙값이 8.1 μg/ℓ로서 상당히 높은 농도 를 보이며 다른 지질지역은 화강암질 편마암이 2.8 μg/ℓ, 함안층, 점곡층이 각각 2.6 μg/ℓ이고, 팔공 산 화강암, 반야월층, 층적층, 금오산화산암류 지역 이 각각 1.6 μg/ℓ, 1.3 μg/ℓ, 1.3 μg/ℓ, 1.1 μg/ ℓ의 농도를 보이고 있으며 그 외 지질대의 경우 모두 1.0 μg/ℓ 미만의 농도를 보이고 있어 상대적 으로 낮다. 이는 앞에서 언급한 바와 같이 화강암 류 지역에서 높은 농도의 우라늄이 먹는 물에 포함 될 수 있으며 특히 흑운모 화강암 및 화강섬록암의 경우 매우 높은 농도의 우라늄이 용출될 가능성이 있음을 보여주고 있다.

    유럽지역의 먹는 물에 포함된 우라늄에 대한 조 사는 다수의 연구자들에 의해 발표되었으며 그 대 상은 수돗물과 공공용수, 샘물과 우물, 지하수를 포함하여 다양하다. 일반적으로 수돗물이나 공공용 수에 비해 지하수 및 샘물의 우라늄 농도가 높은 것으로 나타나며 특히 지하수의 경우 그 농도편차 가 매우 크다(Kurttio et al., 2002; Prat et al., 2009; Dinelli et al., 2012). 핀란드의 경우 지하수 를 대상으로 우라늄의 농도를 조사한 결과 1920 μg/ℓ의 높은 값을 나타내는 경우가 있었으며 (Kurttio et al., 2002), 이탈리아에서 수돗물에 대 한 조사결과 0.0016-16 μg/ℓ 범위의 우라늄이 검 출되었다(Dinelli et al., 2012).

    지하수를 포함한 각 시료종류에 따른 우라늄의 농도를 분석하여 Fig. 3에 나타내었다. 샘물과 지 하수의 우라늄 농도가 정수 및 마을상수도에 비해 높은 것으로 나타나 지표수가 포함된 정수 및 수돗 물에 비해 지각물질과 접촉시간이 긴 먹는 물 시료 의 우라늄 농도가 상대적으로 높다고 할 수 있다. 민방위비상급수 및 소규모급수시설의 경우 공급원 이 하천수일 수도 있고 지하수인 경우도 있어 명확 히 구분이 불가능하다. 농도범위는 지하수 및 샘물 과 정수의 중간정도이다.

    우라늄 농도가 높게 검출된 상위 100개의 시료 에 대하여 황산이온농도, pH, 경도, 과망간산칼륨 소비량 등의 일반적 수질인자들과의 상관성조사를 수행하였다. Fig. 4에서 보는 바와 같이 우라늄은 기타수질 인자와의 상관성이 매우 낮은 것으로 나 타났다.

    결 론

    지하수, 마을상수도, 샘물 등 경북지역의 소규모 먹는 물 시설에서 채취한 800여 개의 시료를 분석 하여 우라늄의 농도를 측정하였다. 전체시료에 대 한 평균농도는 3.13 μg/ℓ이며 미국의 먹는 물 권 고기준 또는 우리나라의 권고기준인 30 μg/ℓ를 초과하는 시료의 수는 6개이며 전체시료에서 차지 하는 비율은 0.7%로 비율은 낮으나 몇몇의 먹는 물은 추가적인 처리가 없을 경우 건강에 위해성을 가져올 수 있을 정도로 높은 농도의 우라늄을 포함 하고 있는 것으로 나타났다. 시료의 종류별 분류에 서는 지하수, 샘물 등 지하수를 기반으로 한 먹는 물에서 상대적으로 높은 농도의 우라늄이 검출되 었다. 먹는 물에 포함된 대부분의 우라늄은 지질적 기원에 의한 것이며 지질적 특성과 매우 연관성이 있다. 본 연구에서는 흑운모화강섬록암, 흑운모화 강암, 편마상화강암 등의 지질특성을 가진 지역에 서 상대적으로 높은 농도의 우라늄이 검출되었다. 황산이온, pH 등의 수질인자들과의 상관성조사에 서 우라늄은 기타수질 인자와의 상관성이 매우 낮 은 것을 보여주었다.

    Figure

    JMSK-27-235_F1.gif

    Mean uranium concentration in drinking water of Kyungpook area (error bar indicates one standard deviation and the number above the error bar stands for the number of samples).

    JMSK-27-235_F2.gif

    Mean uranium concentration in drinking water of each geological area in Kyungpook area (error bar indicates one standard deviation and the number above the error bar stands for the number of samples).

    JMSK-27-235_F3.gif

    Mean uranium concentration in drinking water of each sample type in Kyungpook area (error bar indicates one standard deviation and the number above the error bar stands for the number of samples).

    JMSK-27-235_F4.gif

    Correlation between uranium and pH, hardness, sulfide ion, and K2MnO4.

    Table

    Optimized analytical conditions of ICP-MS

    The mean, median, and maximum concentration of uranium of the Kyungpook area

    The mean, median, and maximum concentration of uranium according to the geological characteristics

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